Известия Саратовского университета. Новая серия.

Серия Химия. Биология. Экология

ISSN 1816-9775 (Print)
ISSN 2541-8971 (Online)


Для цитирования:

Никифоров А. И., Чесноков Е. А., Никифоров И. А., Попов А. Г., Маслаков К. И. Влияние фторирования катализатора MoO3/Al2O3 на протекание метатезиса пропилена // Известия Саратовского университета. Новая серия. Серия: Химия. Биология. Экология. 2022. Т. 22, вып. 4. С. 390-397. DOI: 10.18500/1816-9775-2022-22-4-390-397, EDN: CLUVTS

Статья опубликована на условиях лицензии Creative Commons Attribution 4.0 International (CC-BY 4.0).
Полный текст в формате PDF(Ru):
(загрузок: 115)
Полный текст в формате PDF(En):
(загрузок: 58)
Язык публикации: 
русский
Рубрика: 
Тип статьи: 
Научная статья
УДК: 
544.478
EDN: 
CLUVTS

Влияние фторирования катализатора MoO3/Al2O3 на протекание метатезиса пропилена

Авторы: 
Никифоров Александр Игоревич, Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова
Чесноков Евгений Антонович, Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова
Никифоров Игорь Александрович, Саратовский национальный исследовательский государственный университет имени Н. Г. Чернышевского
Попов Андрей Геннадиевич, Саратовский национальный исследовательский государственный университет имени Н. Г. Чернышевского
Маслаков Константин Игоревич, Московский государственный университет имени М. В. Ломоносова
Аннотация: 

Были синтезированы катализаторы метатезиса олефинов состава MoO3 /Al2 O3 -F. Материалы охарактеризованы различными физико-химическими методами и испытаны в реакции метатезиса пропилена. Показано, что фторирование носителя приводит к частичному замещению поверхностных гидроксильных групп на F, что сопровождается увеличением силы как льюисовских кислотных центров, так и остаточных мостиковых ОН-групп. Увеличение содержания фтора на γ-Al2 O3 до 3 масc. % приводит к увеличению конверсии пропилена в реакции метатезиса в 1,5 раза (WHSV = 1,1 ч-1, Т = 100 °С, р = 9 атм.) при селективности более 95%. Однако при проведении реакции при атмосферном давлении фторированные образцы показывают активность меньшую, чем непромотированные. Результаты работы указывают на то, что кислотность носителя играет важную роль в метатезисе пропилена. Предлагаемый метод модификации катализатора открывает новые возможности для улучшения классических катализаторов метатезиса.

Список источников: 
  1. Mol J. C. Industrial applications of olefi n metathesis // Journal of Molecular Catalysis A: Chemical. 2004. Vol. 213, № 1. P. 39–45. https://doi.org/10.1016/j. molcata.2003.10.049
  2. Mol J. C., van Leeuwen P. W. N. M. Metathesis of alkenes // Handbook of Heterogeneous Catalysis. Weinheim, Germany : Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, 2008. P. 3240– 3256. https://doi.org/10.1002/9783527610044.hetcat0164 
  3. Chakrabarti A., Wachs I. E. Molecular structure-reactivity relationships for olefi n metathesis by Al2O3-supported surface MoOx sites // ACS Catal. 2018. Vol. 8, № 2. P. 949–959. https://doi.org/10.1021/acscatal.7b03598
  4. Smith S. J., Amin S., Woodfi eld B. F., Boerio-Goates J., Campbell B. J. Phase progression of γ-Al2O3 nanoparticles synthesized in a solvent-defi cient environment // Inorg. Chem. American Chemical Society. 2013. Vol. 52, № 8. P. 4411–4423. https://doi.org/10.1021/ic302593f
  5. Belskaya O. B., Danilova I. G., Kazakov M. O., Mironenko R. M., Lavrenov A. V., Likholobov V. A. FTIR Spectroscopy of adsorbed probe molecules for analyzing the surface properties of supported Pt (Pd) catalysts // Infrared Spectroscopy : Mater. Sci. Eng. Technol. IntechOpen, 2012. https://doi.org/10.5772/36275
  6. Berteau P., Ceckiewicz S., Delmon B. Role of the acidbase properties of aluminas, modifi ed γ-alumina, and silica-alumina in 1-butanol dehydration // Appl. Catal. 1987. Vol. 31, № 2. P. 361–383. https://doi.org/10.1016/S0166-9834(00)80702-2
  7. Ballinger T. H., Yates J. T. IR Spectroscopic detection of lewis acid sites on AI2O3 using adsorbed CO. Correlation with Al-OH group removal // Langmuir. 1991. Vol. 7, № 12. P. 3041–3045. https://doi.org/10.1021/la00060a022
  8. Rodriguez L. M., Alcaraz J., Hemandez M., Dufaux M., Taârit Y. Ben, Vrinat M. Fluorinated alumina: Characterization of acid sites and relationship between acidity and activity in benzene alkylation // Appl. Catal. A Gen. 1999. Vol. 189, № 1. P. 53–61. https://doi.org/10.1016/S0926-860X(99)00251-3
  9. Кашковский В., Григорьев А. Метатезис олефинов – катализаторы, механизм, кинетика // Катализ и нефтехимия. 2006. № 14. P. 11–21.
  10. Amakawa K., Wrabetz S., Kröhnert J., Tzolova-Müller G., Schlögl R., Trunschke A. In situ generation of active sites in olefi n metathesis // J. Amer. Chem. Soc. 2012. Vol. 134, № 28. P. 11462–11473. https://doi.org/10.1021/ja3011989
  11. Baltrusaitis J., Mendoza-Sanchez B., Fernandez V., Veenstra R., Dukstiene N., Roberts A., Fairley N. Generalized molybdenum oxide surface chemical state XPS determination via informed amorphous sample model // Appl. Surf. Sci. 2015. Vol. 326. P. 151–161. https://doi.org/10.1016/J.APSUSC.2014.11.077
  12. Nikiforov A. I., Popov A. G., Chesnokov E. A., Ivanova I. I. Promoting effect of MoO3/Al2O3 catalysts fl uorination on their reactivity in propylene metathesis // J. Catal. 2022. Vol. 415. P. 58–62. https://doi.org/10.1016/J.JCAT.2022.09.024
Поступила в редакцию: 
13.05.2022
Принята к публикации: 
06.06.2022
Опубликована: 
23.12.2022
Краткое содержание:
(загрузок: 36)